Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 8 Pages, 2024/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298485

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

JAEA-JRC collaborative development of delayed gamma-ray spectroscopy for nuclear safeguards nuclear material accountancy

Rodriguez, D.; Abbas, K.*; Bertolotti, D.*; Bonaldi, C.*; Fontana, C.*; 藤本 正己*; Geerts, W.*; 小泉 光生; Macias, M.*; Nonneman, S.*; et al.

Proceedings of INMM & ESARDA Joint Annual Meeting 2023 (Internet), 8 Pages, 2023/05

Under the MEXT subsidy to improve nuclear security related activities, we present the overview of the JAEA-JRC delayed gamma-ray spectroscopic analysis project. We describe past results, recent joint experiments, and the final goals for this project.

中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 自然科学研究機構*

JAEA-Review 2022-059, 34 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-059.pdf:1.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、中赤外レーザーを用いたキャビティリングダウン計測システムによる「濃度60Bq/ccレベル」トリチウム水短時間計測の原理実証を成果目的とする。令和3年度は、上記目標を達成するため、(1)キャビティリングダウン装置に関する研究、及び(2)環境条件下における水素同位体組成評価と標準試料作製(再委託先: 弘前大学)を行った。(1)においては、中赤外キャビティリングダウン試験を行った。実験室に光学ベンチ(3m1.2m)を設置し、光学ベンチ上に設計した光キャビティを構築した。次に、キャビティリングダウン計測に必須なレーザー光源を開発した。波長4.34mから4.72mの範囲に可変可能で、最高出力22mW、ビーム品質M=1.1のレーザー開発に成功した。(2)においては、標準試料の作製として、複数の試薬会社より市販されている重水標準溶液を利用して水素同位体標準溶液作製を進め、安定同位体である重水試料の準備を行った。また市販の重水試薬を購入し、約100Bq/Lの標準試料作製準備が整った。さらに、屋内外の同位体比計測の測定準備を行った。低バックグラウンド液体シンチレーション計数装置の性能評価を行い、試料量10mLで2,400分計測すると検出下限値は約0.6Bq/Lであることを確認した。これにより一般環境中トリチウム濃度を計測する準備が整った。

ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 京都大学*

JAEA-Review 2022-027, 85 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-027.pdf:5.72MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究では、ガンマ線イメージング装置であるETCCを1F廃炉事業での使用可能な可搬型装置でかつ高線量環境下で動作可能なように改良し、廃炉の現場に導入できるようにした。ETCCは世界初の光学カメラと同じ全単射撮像が可能なガンマ線カメラである。そのためETCCは一般的な定量的画像解析法を放射線にも適用可能とすることが可能で、1Fの廃炉に係る解決すべき6つの重点課題に革新的進展をもたらす。例えば廃炉工事で発生する汚染の飛散を3次元ガンマ線イメージングによりオンラインで検知、さらに拡散の動的な検知から精度の高い拡散予想を可能にする。それを実証するため令和元年に、1F敷地内1㎞四方を一度に画像モニタリングし、同時に100か所以上のスペクトル観測を実現し、今まで不明だったスカイシャインガンマ線スペクトル及び分布の計測に成功した。さらに京都大学複合原子力科学研究所原子炉建屋内の3次元線量計測を実施、微量なAr41の大気拡散を3次元の動画撮像に成功。廃炉を超え一般の原子炉での高精度な放射線3次元画像モニタリング及び放射能拡散予想システムが実現できることを示す画期的な成果が得られた。

Identification and quantification of a Co radiation source under an intense Cs radiation field using an application-specific CeBr spectrometer suited for use in intense radiation fields

冠城 雅晃; 島添 健次*; 加藤 昌弘*; 黒澤 忠弘*; 高橋 浩之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.983 - 992, 2022/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2026833

Passive -ray spectroscopy is a useful technique for surveying the radioactive wastes and spent nuclear fuels under nuclear decommissioning. However, this method depends on material properties such as the activity, density, element, scale, and (especially) low-energy rays from U and Pu. The -decay lines of Cs, Cs, Co, and Eu occur at greater energies (than those of U and Pu), and these nuclides provide significant information on spent nuclear fuel and radioactive wastes. A CeBr spectrometer with a small-volume crystal has been previously developed for use in intense radiation measurements. We exposed the spectrometer to radiation dose rates of 0.025, 0.151, 0.342, 0.700, and 0.954 Sv/h under a standard Cs radiation field. A 6.38 MBq Co calibration source was placed in front of the detector surface. Identification of the full energy peak at 1173 keV was impossible at dose rates higher than 0.700 Sv/h. However, subtraction of the Cs radiation spectra from the -ray spectra enabled the identification of the full energy peaks at 1173 and 1333 keV at dose rates of up to 0.954 Sv/h; the relative energy resolution at 1173 and 1333 keV was only slightly degraded at this dose rate.

マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; アイラボ*

JAEA-Review 2021-027, 62 Pages, 2021/11

JAEA-Review-2021-027.pdf:3.06MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。LIBS(レーザー誘起ブレークダウン分光法)は、核燃料デブリの遠隔組成計測への応用が想定されているものの、放射線の影響による光ファイバーでの損失、レーザ伝送出力の低下及びデブリ性状等により、想定外の信号強度の低下が懸念される。また、一般的にはLIBSは、同位体計測には適さないとされていることから改善すべき課題がある。本研究では、LIBSの測定点に、アンテナを用いてマイクロ波を重畳し、信号強度の大幅な増倍とSN比を改善することで、軽量コンパクトなシステムの実現を目指した。さらに、LIBSの発光強度の向上により、今まで実現が困難だったウラン同位体のその場計測の実現性についても検討を行った。

Gamma-ray spectroscopy with a CeBr scintillator under intense -ray fields for nuclear decommissioning

冠城 雅晃; 島添 健次*; 加藤 昌弘*; 黒澤 忠弘*; 鎌田 圭*; Kim, K. J.*; 吉野 将生*; 庄司 育宏*; 吉川 彰*; 高橋 浩之*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 988, p.164900_1 - 164900_8, 2021/02

https://doi.org/10.1016/j.nima.2020.164900

近年、2011年の東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故より、世界各地で、廃止措置になる原子力施設が増加している。一方、原子力施設の廃止措置工程においては、放射性廃棄物や使用済み核燃料を適切な管理下で回収しなければならないため。そこで、本研究は、高線量率下でのガンマ線スペクトロメトリを実現するため、5mm5mm5mmの微小CeBrスペクトロメーターを構築した。さらに、(1)毎秒ギガサンプリング率のデジタル信号処理、(2)後段3段ダイノード電圧印加機能付光電子増倍管により、1Sv/hを超える線量率でのガンマ線スペクトル測定に成功した。Cs放射線場で、662keVのエネルギー分解能(半値幅)が、22mSv/hで4.4%であり、それが1407mSv/hでは5.2%である。対して、Co放射線場では、1333keVのエネルギー分解能(半値幅)が、26mSv/hで3.1%であり、それが2221mSv/hでは4.2%である。これらは、Cs, Cs, Co, Euのガンマ線を分解できる要求を満たており、同時に1Sv/h以上で上記核種のガンマ線分析が可能なことを示唆するものである。

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-053, 64 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-053.pdf:3.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー蛍光法に用いた燃料デブリ変質相の同定」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行う。特に、極低温での測定を行うことで、さらなる高感度・高分解能測定を実現すると共に、量子化学計算や多変量解析、機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。令和元年度は、前年度に構築した室温TRLFSシステムを元に極低温TRLFSシステムを構築し、システムの検証を行った。また、3種類の参照試料を合成し、極低温TRLFSシステムを用いた測定へ試料を提供し、得られたデータを参照試料のTRLFSライブラリとして準備した。そして、模擬デブリ試料としてU(IV)Oを作製し、5種類の試験条件で変質試験を開始すると共に、Parallel Factor Analysis (PARAFAC)によるスペクトル分離手法、および、機械学習によるスペクトルマッチング手法を構築した。

レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-031, 69 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-031.pdf:4.22MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。レーザー加工は様々な長所を有するが、利用に際して多量の微粒子が発生することが知られており、放射性物質で汚染されている廃炉廃棄物に対する適用が躊躇されているが、その発生メカニズムは不明な点が多い。そこで、本研究は、その微粒子発生を基礎に立ち戻って検討するとともに、エアロダイナミックレンズを用いて微粒子を捕集することで粒径分布を測定し、さらに微粒子を構成する核種をレーザーによりオンラインで計測するための原理装置を開発する。

Simulation analysis of the Compton-to-peak method for quantifying radiocesium deposition quantities

Malins, A.; 越智 康太郎; 町田 昌彦; 眞田 幸尚

Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.147 - 154, 2020/10

Compton-to-peak analysis is a method for selecting suitable coefficients to convert count rates measured with in situ gamma ray spectrometry to radioactivity concentrations of Cs & Cs in the environment. The Compton-to-peak method is based on the count rate ratio of the spectral regions containing Compton scattered gamma rays to that with the primary Cs & Cs photopeaks. This is known as the Compton-to-peak ratio (RCP). RCP changes as a function of the vertical distribution of Cs & Cs within the ground. Inferring this distribution enables the selection of appropriate count rate to activity concentration conversion coefficients. In this study, the PHITS Monte Carlo radiation transport code was used to simulate the dependency of RCP on different vertical distributions of Cs & Cs within the ground. A model was created of a LaBr(Ce) detector used in drone helicopter aerial surveys in Fukushima Prefecture. The model was verified by comparing simulated gamma ray spectra to measurements from test sources. Simulations were performed for the infinite half-space geometry to calculate the dependency of RCP on the mass depth distribution (exponential or uniform) of Cs & Cs within the ground, and on the altitude of the detector above the ground. The calculations suggest that the sensitivity of the Compton-to-peak method is greatest for the initial period following nuclear fallout when Cs & Cs are located close to the ground surface, and for aerial surveys conducted at low altitudes. This is because the relative differences calculated between RCP with respect to changes in the mass depth distribution were largest for these two cases. Data on the measurement height above and on the Cs & Cs activity ratio is necessary for applying the Compton-to-peak method to determine the distribution and radioactivity concentration of Cs & Cs in the ground.